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本研究探究了由径向氧损失（ROL）介导的活性氧（ROS）在通过土壤-水稻铁屏障修复砷（As）污染中发挥的作用。研究采用高/低ROL水稻品种，利用平面光极（Planar Optode）技术原位可视化根际氧气分布以精准量化ROL空间格局，结合零价铁（ZVI）和钢渣两种改良剂，系统分析了土壤-根系界面的As形态转化路径。结果表明，ZVI可使土壤无定形铁含量提升22.8%–49.3%，铁膜铁含量提升59.9%；钢渣则使铁膜中弱晶质铁含量增加62.4%。平面光极成像显示高ROL品种根表存在显著的氧气释放热点（达2.2 cm²），然而由于Fe(III)还原菌活性的抵消作用，其根际土壤中As(III)氧化程度反而低于土体土壤。与之相反，根系表面发生了显著的As(III)氧化反应，As(V)占总As的比例达59.3%–74.3%，这一现象归因于铁膜增厚和无定形铁富集所驱动的羟基自由基积累。利用ROS捕获膜进行的原位可视化验证显示，ROS在根系表面高度富集，而周围土壤中几乎未检测到相关信号。路径分析证实，铁膜界面的羟基自由基生成量与As(V)比例呈显著正相关（路径系数=0.74，p<0.01），且该过程间接降低了水稻籽粒中的无机As含量。本研究阐明了局部化ROS过程在As固定中的关键作用，为开发受污染稻田系统中靶向根际的高效修复策略提供了机理支撑。

实验设计(a) 采用盆栽实验验证构建土壤 - 水稻铁屏障对水稻砷（As）吸收的影响，实验包含两种不同径向氧损失（ROL）能力的水稻品种及两种铁基改良剂。(b) 借助根箱实验，明确孔隙水、根际土壤、土体土壤及铁膜中砷形态的空间异质性，并量化了由ROL驱动的、来自孔隙水和铁膜的羟基自由基（⋅OH）累积量。(c, I) 采用硫化亚铁 - 琼脂（FeS-agar）培养基研究水稻不定根氧化能力的示意图。(c, II) 将根盒倾斜45°培养30天，使水稻根系生长于可拆卸盖板上；将氧荧光膜和ROS捕获膜分别贴附于盖板上对应水稻根际的区域，分别孵育2小时和1小时。(c, III) 在黑暗条件下，利用LED光源和带滤光片的CMOS相机采集ROL和ROS图像，并采用 Planar Optode Analysor V5.6.6软件对采集到的图像进行可视化分析。

(a, I) 湘晚籼12号（XWX）和(a, II)深优9586（SY）不定根嵌入硫化亚铁-琼脂（FeS-agar）培养基24小时后的氧化能力；(a, III)湘晚籼12号（XWX）和(a, IV) 深优9586（SY）根际氧气的二维分布图；(b-f)联合措施处理下水稻不同组织的砷含量，依次为水稻籽粒无机砷、稻壳、叶片、茎秆及白根中的砷含量。

注：ZVI：零价铁；XWX：湘晚籼12号（高径向氧损失水稻品种）；SY：深优9586（低径向氧损失水稻品种）。(b-f) 中数据为平均值±标准差（n=3），大写字母和小写字母分别表示同一水稻品种不同处理间的差异（邓肯多重比较法，p<0.05）。*表示两个水稻品种间的差异（独立样本t检验，p<0.05）。

(a) 利用ROS捕获膜获取的水稻根际ROS浓度分布图；(b：湘晚籼12号（XWX）；c：深优9586（SY）) 铁膜和孔隙水的羟基自由基（⋅OH）累积生成量；(d) 湘晚籼12号（XWX）和 (e) 深优9586（SY）铁膜中Fe的X射线光电子能谱（XPS）图。

注：(b) 和 (c) 中数据为平均值±标准差（n=3）。ZVI：零价铁；XWX：湘晚籼12号（高径向氧损失水稻品种）；SY：深优9586（低径向氧损失水稻品种）。

铁基改良剂与高径向氧损失（ROL）水稻品种配施，在土壤-水稻系统中构建了有效的铁屏障。高ROL品种（湘晚籼12号，XWX）配施零价铁（ZVI）或钢渣后，水稻籽粒中无机砷（As）含量分别降低51.7%和47.4%，达到食品安全标准。与预期相反，所有ROL处理下根际土壤中的砷氧化程度均较低，这是由于铁还原菌（Fe (III)-reducing bacteria）活性的抵消作用所致。取而代之的是，铁膜界面通过局部活性氧（ROS）生成，成为As(III) 氧化的主要场所。ZVI提高了铁膜中的铁含量和结晶度，钢渣则改变了铁膜的矿物相组成，两种改良剂均通过上述修饰增强了羟基自由基的生成，进而将被固定的As(III) 转化为迁移性更低的As(V)。路径分析揭示了其多组分作用机理：改良剂提高了土壤无定形铁氧化物含量，既降低了生物有效态砷含量，又促进了铁膜形成。这些铁膜兼具物理屏障和催化界面的双重功能，构建了 “还原释放 - 氧化固定” 循环，有效抑制了砷向水稻籽粒的迁移。该技术需在不同土壤类型、水稻品种及田间条件下进一步验证，以期为受污染农业系统开发实用修复策略。

Jing-Min Yang, Xin Wang, Dong-Xing Guan, Rui Huang, Xiong-Hui Ji, Yun-He Xie, Bo Peng, Qin-Bo Qin, Insights into ROL-driven and ROS-mediated metalloid oxidation and sequestration in the soil-rice iron barrier system, Journal of Hazardous Materials, Volume 494, 15 August 2025, 138718, https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2025.138718.

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