尽管对稻米中甲基汞（MeHg）污染的担忧日益增加，但稻田水（稻米中MeHg的主要来源）内MeHg的来源与转化机制仍不明确。测定稻田水中MeHg的同位素组成对于阐明这些过程至关重要。然而，目前缺乏用于量化水样中MeHg同位素的采样与分析方法。本研究采用薄膜扩散梯度技术（DGT）原位采集稻田水中的MeHg，以测定其浓度及相关同位素组成。该技术能够高效收集水体中的MeHg，且伴随的汞同位素质量分馏效应（δ²⁰²Hg ∼ −0.2‰）和非质量分馏效应（Δ¹⁹⁹Hg < 0.1‰）有限。基于DGT技术的田间试验表明，稻田水中MeHg的生成主要由可溶性Hg(II)的原位甲基化作用驱动。上覆水中MeHg的Δ¹⁹⁹Hg/Δ²⁰¹Hg比值（1.07 ± 0.09）表明，Hg(II)在发生甲基化之前经历了显著的光还原过程，未观察到甲基汞光降解特征（Δ¹⁹⁹Hg/Δ²⁰¹Hg∼1.36）。本研究为理解稻田系统中MeHg的来源与转化提供了重要见解，有助于制定降低稻米摄入MeHg暴露风险的缓解策略。

基于DGT技术示踪稻田水体中甲基汞的来源与转化过程示意图

本研究中，作者开发了一种新型的薄膜扩散梯度技术（DGT）方法，用于测量水体中甲基汞（MeHg）的同位素组成，并成功应用于汞污染场地稻田水体的甲基汞同位素组成的准确测定。本研究揭示了以下两点：(1) 可溶性 Hg(II) 的原位甲基化过程是稻田水体中甲基汞生成的关键过程；(2) 上覆水（OW）中的 Hg(II) 在发生甲基化之前，部分会经历光还原作用；而甲基汞的光降解作用在稻田环境中相对较弱。随着水稻植株的生长，叶片对稻田水体的阳光遮挡作用逐渐增强，导致稻田水体中Hg(II) 和甲基汞的光还原作用逐渐减弱。该结果与早期研究报道（文献55）一致，即植被阻碍了光线到达沉积物-水界面，从而减弱了甲基汞的光降解作用。这些结果填补了自然水体中甲基汞同位素组成数据缺乏的关键空白。尽管该方法在超痕量甲基汞水平的水环境条件下（如湖泊和海洋）的应用仍需进一步发展，但本研究证明了 DGT 方法在收集汞污染水体中甲基汞非质量分馏（MIF）信号方面的有效性。更重要的是，本研究结果为制定自然环境中甲基汞污染的监测和削减策略提供了新的科学见解，这对于保护人类健康至关重要。

Hongqian Yin, Heng Yao, Bo Meng, Che-Jen Lin, Wei Yuan, Runsheng Yin, Ping Li, Chaoyue Chen,   Qiang Pu, Kun Zhang, Guangyi Sun, Hua Zhang, and Xinbin Feng, Sources and Transformation of Methylmercury in Paddy Water: Insights from Mercury Isotopes Collected by Diffusive Gradients in   Thin Films, Analytical Chemistry, Volume 97, Issue 17Pages 9077-9540, https://doi.org/10.1021/acs.analchem.4c06132.

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.4c06132

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